Jury

- Gérard VIGNOLES,   Laboratoire des Composites Thermostructuraux, Université de Bordeaux ;  Rapporteur - Hélène DUMONTET,  Institut d’Alembert, Sorbonne Université ;   Rapporteur - Albert GIRAUD,  Laboratoire Géoressources, Université de Lorraine ; Examinateur - François WILLOT,  Centre de Morphologie Mathématique, ENSMP ; Examinateur - Renaud MASSON,  CEA/DEN/DEC ; Directeur de thèse - Gãrãjeu MIHAIL,   Laboratoire de Mécanique et d'Acoustique, Aix-Marseille Université ; Co-directeur de thèse - Michel BORNERT,   Laboratoire Navier, ENPC ;   Examinateur - Arnaud MONNIER,   CEA/DEN/DEC ;   Examinateur - Christelle DUGUAY,   CEA/DEN/DEC ; Invitée

Résumé

En modifiant les conditions de fabrication de céramiques de dioxyde d’uranium UO2, il est possible d’obtenir des microstructures présentant des réseaux de porosité qui diffèrent notablement de ceux observés dans le combustible utilisé dans le parc électronucléaire français, en termes non seulement de fraction volumique et de taille mais aussi de morphologie et de distribution spatiale des pores. L’objectif de ce travail est d’évaluer l’impact de cette microstructure sur les propriétés de conductivité thermique d’un tel combustible UO2. Un modèle donnant l’influence du réseau poreux sur la conductivité thermique est développé sur la base d’une analyse expérimentale des propriétés à 50 °C de céramiques vierges représentatives des microstructures obtenues après fabrication et simulant l’évolution avec l’irradiation du réseau poreux dans le combustible. Le développement et la validation de ce modèle reposent sur deux approches complémentaires : des caractérisations expérimentales de la microstructure et des études par homogénéisation double-échelle, analytique et numérique. Plusieurs lots de céramiques UO2 ont été fabriqués, présentant des fractions volumiques de porosité totale et des ratios de porosité ouverte et fermée variables. Deux familles de porosité ont été identifiées et observées à différentes échelles, en 2D et en 3D, par microscopie optique, MEB-FIB et micro-tomographie X. La porosité occluse de forme quasi-sphérique est localisée dans les granulats d’UO2 et un réseau complexe interconnecté de porosité, appelé « porosité d’assemblage », est localisée aux interfaces entre granulats. Des paramètres descripteurs, tels que le taux, la morphologie, la taille pour les deux familles de pores et la distribution angulaire pour la porosité d’assemblage, ont été quantifiés par mesures par immersion et par l'analyse des images de microscopie. Les observations par tomographie X et MEB-FIB ont mis en évidence le caractère interconnecté en 3D des pores d’assemblage. Des études par homogénéisation analytique et numérique ont permis d'évaluer l’impact de ces caractéristiques sur la conductivité thermique. Les calculs numériques, reposant sur la technique de transformée de Fourier rapide, ont été menés sur des images de plans de coupe des matériaux réels obtenues par microscopie ainsi que sur des images 2D et 3D synthétiques, simulées avec un modèle morphologique original reproduisant les spécificités des structures poreuses observées. Ces études ont mis en évidence l’impact important de la morphologie de la porosité d’assemblage, de sa répartition spatiale et de son interconnexion sur la conductivité thermique. Des caractérisations sur céramiques quasi-denses ont par ailleurs permis d’évaluer la conductivité thermique dans ce cas limite. Le modèle proposé dépend in fine du taux de porosité occluse et de la porosité d’assemblage, laquelle est assimilée à un réseau interconnecté de fissures distribuées autour des granulats UO2 et quantifiée par une densité de fissures. La comparaison de ce modèle aux mesures expérimentales de diffusivité thermique par méthode Flash confirme le rôle majeur joué par la porosité d’assemblage dont la prise en compte permet effectivement de différentier les propriétés thermiques des différents lots. Par ailleurs, le modèle reproduit les tendances associées à la dégradation de la conductivité thermique mesurée sur les céramiques étudiées.